শান্তিনিকেতনে পড়ার সময় সেখানের বিশ্বভারতী নামের হস্তলিখিত ম্যাগাজিনে মুজতবা আলী লিখতেন। পরবর্তীতে তিনি ‘সত্যপীর’, ‘ওমর খৈয়াম’, ‘টেকচাঁদ’, ‘প্রিয়দর্শী’ প্রভৃতি ছদ্মনামে বিভিন্ন পত্রিকায়, যেমন: দেশ, আনন্দবাজার, বসুমতী, সত্যযুগ, মোহাম্মদী প্রভৃতিতে কলাম লিখেন। তাঁর বহু দেশ ভ্রমণের অভিজ্ঞতা থেকে লিখেছেন ভ্রমণলিপি। এছাড়াও লিখেছেন ছোটগল্প, উপন্যাস, রম্যরচনা। বিবিধ ভাষা থেকে শ্লোক ও রূপকের যথার্থ ব্যবহার, হাস্যরস সৃষ্টিতে পারদর্শিতা এবং এর মধ্য দিয়ে গভীর জীবনবোধ ফুটিয়ে তোলার ক্ষমতা তাঁকে বাংলা সাহিত্যে এক বিশেষ মর্যাদার আসনে বসিয়েছে। অনেকের মতে, ১৯৫০ - ৬০ দশকে মুজতবা আলী ছিলেন বাংলা সাহিত্যের সবচেয়ে জনপ্রিয় লেখক। তাঁর একটি বিখ্যাত উক্তি হলো: “ বই কিনে কেউ দেউলিয়া হয় না। ” তুলনাত্মক ভাষাতত্ত্বের অধ্যাপক মুজতবার ধর্মদর্শন নিয়ে বড় ভাই সৈয়দ মুর্তাজা আলী মন্তব্য করেন: তাঁর (মুজতবা আলীর) সাহিত্যে বিন্দুমাত্র ধর্মীয় সংকীর্ণতা ছিল না। কিন্তু তাঁর এই উদারতার জন্য গোঁড়া স্বধর্মীরা তাঁকে কোনোদিন ক্ষমা করেননি। তাঁর রচিত বইয়ের সংখ্যা ৩০। প্রকাশনা উপন্যাস অবিশ্বাস্য (১৯৫৪) শবনম (১৯৬০) শহর - ইয়ার (১৯৬৯) ভ্রমণকাহিনী দেশে বিদেশে (১৯৪৯) (কাবুল শহরের কাহিনী নিয়ে লেখা। ) জলে ডাঙ্গায় (১৯৬০) ছোটগল্প চাচা কাহিনী (১৯৫২) টুনি মেম (১৯৬৪) পঞ্চতন্ত্র (১৯৫২) ময়ূরকন্ঠী (১৯৫৭) সৈয়দ ওয়ালীউল্লাহর উল্লেখযোগ্য উপন্যাস 'লালসালু' (১৯৪৮), শওকত উসমানের উপন্যাস ' ক্রীতদাসের হাসি ' (১৯৬২)